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Offre de thèse "Traitement spectral et signature spectroscopique de la dynamique des systèmes photodissociatifs"

"Traitement spectral et signature spectroscopique de la dynamique des systèmes photodissociatifs"

Thèse financée par la région de Franche-Comté.

Début du contrat : 01 octobre 2008.

Directeurs de Thèse : Pierre JOUBERT et David VIENNOT

Renseignements : pierre.joubert chez univ-fcomte.fr, Tél : 0381666486


Description du projet :
Le traitement spectroscopique de collisions moléculaires en présence de champ laser nanoseconde intense, et celui par des techniques adiabatiques du contrôle de systèmes dissipatifs est extrêmement complexe pour plusieurs raisons. Il mélange des degrés de liberté classique et quantique, ces dernières étant représentés souvent par des bases de grande dimension, il met en présence également des états liés à des continua moléculaire et photonique.
Les approches spectrales couplées à des approximations adiabatiques ont déjà été testées dans notre groupe et permettent de traiter avec succès et une compréhension détaillée de tels processus quantiques. Ces approches s’inscrivent dans une description discrète des continua obtenue par des techniques de rotation complexe du plan ou par l’adjonction de potentiels complexes absorbants.
Le sujet de thèse propose d’adapter la méthode CATM (Constrained Adiabatic Trajectory Method) publiée dans notre groupe à l’intégration directe de l’équation de Schrödinger pour suivre la dynamique collisionnelle de systèmes soumis à des champs laser internes et également à la construction des états propres de Floquet qui sous-tendent les espaces actifs successifs dans lesquels s’inscrit le processus dynamique au cours du temps. Le travail proposé doit permettre d’aborder le problème sous deux angles différents. Tout d’abord par une intégration directe de l’équation de Schrödinger dans le cadre de la théorie CATM. Ensuite dans le cadre d’une théorie de Hamiltonien effectif adiabatique, les paramètres lentement variables étant les paramètres temporelles liés à la collision moléculaire. Une étude spectrale des opérateurs Hamiltoniens apparaissant dans ces deux cas pourra être menée.
D’autre part, la représentation de la dynamique dans une approche adiabatique fait intervenir des phase géométriques (phases de Berry) particulièrement importantes pour la compréhension de la dynamique, et ce d’autant plus dans une approche d’espaces actifs de dimension supérieure à 1, où comme l’a montré des études récentes de notre groupe, une grande part de la dynamique est gouvernée par une phase de Berry non-abélienne (i.e. matricielle). Les structures géométriques associées à ces phases permettent de mieux comprendre le système dynamique quantique, en particulier pour ce qui concerne les couplages non-adiabatiques. Le sujet de thèse propose également d’étudier ces structures en lien avec les applications à la spectroscopie de collisions moléculaires en présence de champs lasers intenses.

Un programme blanc ANR a été obtenu par l’Université de Bourgogne (responsables scientifiques Stéphane Guérin et Bernard Bonnard) avec pour partenaires l’Université de Franche-Comté (responsable scientifique : Pierre Joubert) et l’Université de Haute Alsace (responsable scientifique : Angélique Simon-Masseron). Ce projet intitulé « Control of molecular processes in contact with an environment » traite de l’alignement et de l’orientation sous champ laser de molécules dans des milieux dissipatifs (collisions moléculaires en phase gazeuse ou environnement d’un solide poreux) dans ses aspects théorique, numérique et expérimental. Ce sujet très prometteur doit permettre d’améliorer la compréhension des phénomènes d’alignement moléculaire. L’implication de l’équipe DREAM (Dynamiques, diagnostic et Réactivité pour l’Environnement et les Astro-Molécules) de l’Institut UTINAM (UMR CNRS 6213) dans ce projet est forte. En effet, elle a en charge l’étude théorique des mesures spectroscopiques du désalignement des molécules soumises à la fois aux collisions moléculaires et au champ intense du laser de contrôle et également le contrôle de systèmes quantiques dissipatifs par des méthodes adiabatiques.
Dans ce but il est nécessaire de développer des traitements théoriques et des méthodologies nouvelles pour appréhender des processus que leur complexité place aux frontières d’investigation des techniques connues actuellement. C’est un travail dont les objectifs sont à moyen terme, en cohérence avec un travail de Thèse.

Connaissances et compétences requises
L’étudiant devra avoir des connaissances en analyse fonctionnelle et plus particulièrement en analyse spectrale, en physique moléculaire et entreprendre le développement de codes numériques (des connaissances élémentaires en géométrie différentielle ou Riemanienne seraient un plus).